Научный отчет № 5204

Название

Разработка модели взаимодействия диссоциированного азота поверхностью материала. Составление программы расчета кинетических характеристик взаимодействия атомов азота с поверхностью на основе применения методов молекулярной динамики и квантовой механики. Обобщение результатов на случай смеси газов (воздух). Апробация разработанной методики на конкретных низкокаталитических покрытиях (Al₂2O₃, SiO₂).

Авторы

Ковалев В.Л., Бучаченко А.А., Крупнов А.А.

Аннотация

В настоящем отчете представлена разработка модели взаимодействия диссоциированного азота с поверхностью материала и ее обобщение на случай смеси газов (воздуха), с применением к низкокаталитическим покрытиям на базе SiO₂ (β-кристобалит) и Al₂O₃ (α-фаза). Развитая модель включает (1) Выбор модели поверхности исходя из литературных данных о материале. Для α-Al₂O₃ рассматривалась, как и в отчете за первый этап, поверхность (0001), наиболее стабильная и образующаяся при термическом выращивании оксидного слоя. Для керамики SiO₂ принята модель β-кристобалита. Последний, как и все полиморфные модификации оксида кремния, является конхоидальным материалом (т.е. не образует монокристалла с четко выраженными поверхностными плоскостями; поверхность является «мозаичной», состоящей из фрагментов отдельных граней). Рассматривались две поверхности «идеального» β-кристобалита, (100) и (111). (2) Рассмотрение энергетики адсорбции атомных и молекулярных компонент газовой смеси проводилось с помощью неэмпирических методов теории молекулярных орбиталей, а именно, метода функционала плотности, с детальной его апробацией для адсорбции атомарного кислорода на поверхности SiO₂. Результаты для β-кристобалита (100) взяты из литературы. В случае α-Al₂O₃ модель для рекомбинации диссоциированного кислорода, представленная в отчете за прошлый этап, дополнена расчетами адсорбции атомарного и молекулярного азота. (3) Моделирование адсорбционных равновесий для атомной компоненты проводилось методами статистической термодинамики. (4) Моделирование реакций рекомбинации проводилось с применением результатов молекулярно-динамических расчетов и теории переходного состояния. Все использованные методы подробно описаны в отчете за предыдущий этап.

Год публикации

2013 г.

Объём

62 с.

Научный руководитель

Ковалев В.Л.

Ключевые слова

каталитические процессы на поверхности, кластерные модели адсорбции, теория функционала плотности, молекулярно-динамическое моделирование, гетерогенная рекомбинация, теплозащитные покрытия.